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        pH值對濕法煙氣脫硫的影響

        前言

        隨著電力等工業的高速發展,煤炭消耗量快速增長,二氧化硫污染及治理問題日益引起重視。濕法煙氣脫硫是目前燃煤發電廠應用最廣泛的煙氣脫硫工藝,由于實際運行中遇到的不確定因素較多,會導致濕法煙氣脫硫一系列的故障出現,阻礙脫硫裝置安全運行。國內電力行業從外部引進的濕法煙氣脫硫控制技術也日益成熟。但是由于國內發電企業的產業結構現狀、脫硫系統工作狀況還不盡人意,存在著一些問題。導致這些問題的主要原因有:脫硫系統進入國內時間短,技術不成熟;脫硫劑石灰石的反應活性還沒有國家標準;脫硫運行人員多數為半路出家,缺乏系統專業性訓練;缺乏系統專業的濕法脫硫工作技術總結。所有這一切都暴露出濕法脫硫工作的薄弱環節。濕法煙氣脫硫率、脫硫塔內結垢、石膏質量與pH值存在著一一對應關系。各參數之間又有著相互影響,制約著濕法煙氣脫硫塔的脫硫率,所以這種一一對應關系又往往是有條件的。在實際運行過程中,脫硫系統出現問題很難針對一塊表計進行判斷處理,這就導致了脫硫工作中對出現問題難以統一認識,處理問題思路不清的現象。pH值在控制過程中大、小、波動會造成什么樣的影響,就成為我們應該認真思考的問題。


        1. 吸收塔漿液pH值控制機理

        石灰石-石膏濕法煙氣脫硫是以懸浮液為基礎的煙氣脫硫方法,該方法的主要特點是:利用SO2在水中有良好的溶解性和可以引起連鎖化學反應這一特點進行,而pH值則是連鎖化學反應能夠持續下去的關鍵因素。

        pH值的選擇主要由其對SO2吸收后反應傳質過程的影響、對漿液池內氧化效果的影響、CaCO3溶解、石膏結晶以及對吸收塔結垢的影響進行分析。

        1.1 SO2的吸收過程

        在吸收塔內,SO2吸收主要經歷3個步驟:

        (1)SO2從氣相主體穿過氣膜向氣液交界面傳遞;

        (2)SO2在液膜表面溶解;

        (3)SO2從氣液交界面穿過液膜向液相主體傳遞并發生化學反應。

        其中(1)、(3)為控制步驟。SO2被吸收進入液相后,將發生如下反應:

        SO2 + H2O   SO2.H2O  H2SO3  H+ + HSO3-  2H+ + SO32-


        這一反應過程是可逆的,與吸收劑漿液的pH值關系密切。漿液中H2SO3、HSO3-、SO32-隨pH值的變化曲線如圖1所示,在pH值為7.2時,溶液中存在SO32- 、HSO3-;而pH值為5以下時,溶液中只存在HSO3-;當pH值繼續下降到4.5以下時,溶液中存在SO2水化合物的比例增大,與物理溶解SO2建立平衡。


        1.2 pH值對傳質性能的影響

        從傳質方程看,pH值對傳質性能的影響主要有兩方面:

        (1)pH值對傳質方程中Ca2+濃度的影響:Ca2+濃度的隨pH值的減小而減??;

        (2)pH值對總傳質系數的影響:pH值越小,SO2的溶解度越小,從的表征式可知,SO2在氣相的擴散常數遠大于在液相的擴散常數,因此SO2的傳質阻力來自于液膜,而液膜的傳質阻力決定于液滴的湍流強度與吸收堿液度。所以,pH值越小,總傳質系數也越小。

        由此,pH值兩個方面影響對傳質性能的效果是相反的。在實際運行過程中,由于高pH值有利于SO2的吸收,而低pH值有利于石灰石的溶解,必須找到一個最佳pH值使傳質速率最大。

        1.3采取的措施

        為了保持吸收塔高效地脫除SO2必須采取的措施:

        (1)pH值必須控制在5和6之間的一個合理數值,此時溶解的SO2主要以HSO3-的形式存在,這樣才能使漿液中的Ca2+發生反應。

        (2)保證使脫硫反應向有利于生成H+ 和SO32-的方向發展。

        在HSO3- SO32-的氧化過程中,pH值對SO32-的氧化反應有很大影響,在pH值為3.7~5.7時,能保持較高的氧化率,在pH值為4.5~4.7時,氧化率達到頂峰。因此為了獲得較高的亞硫酸鹽的氧化率,應該維持pH值在3.7~5.7時。在實際運行中,漿液池的pH值一般在5.4~5.8之間,此時HSO3-不容易被氧化,為此采取向漿液池中鼓入空氣的方式進行強制氧化。氧化反應的結果是大量的HSO3- 轉化成SO42-,同時SO42-與Ca2+發生化學反應,生成溶解度相對較小的CaSO4,從而促進SO2的吸收,此外還應及時加入吸收劑CaCO3以消耗H+。


        2. pH值對脫硫系統結垢的影響

        從上面的反應生成過程中可以看出,在系統中一旦生成CaSO3,就難以氧化生成CaSO4的,雖然能夠保持脫硫塔內脫硫率的正常運行,但是石膏的生成卻受到了阻礙。只有在形成HSO3-時,向脫硫塔內強制加入空氣氧化,將HSO3-轉化為SO42-后再與Ca2+發生反應生成CaSO4。如果大量的CaSO3聚集,將導致了脫硫塔內大量的CaSO3形成軟垢。

        從SO2吸收反應的機制可以看出,脫硫反應的生成物為CaSO3,為松散的沉淀物,不穩定,易氧化成CaSO4。CaSO4為堅硬的沉淀物,此時脫硫產物是CaSO3和CaSO4的混合物。大量沉淀物的形成會造成系統堵塞,因此合理的pH值必須保證脫硫系統內不會形成大量的沉淀物,造成系統堵塞。

        2.1 系統中沉淀物的成因

        由圖2可以看出,CaSO3的溶解度隨pH值降低而顯著增大,而CaSO4的溶解度卻隨著pH值降低而略有減少。pH值越低,亞硫酸鹽溶解度越大,SO32-的濃度越高,則系統中硫酸鹽的生成量越大。但隨著pH值的降低CaSO4的溶解度反而變得越來越小,所以會有大量的CaSO4析出,從而容易結垢而堵塞設備影響系統的正常運行。相反,若pH值較高時,CaSO3的溶解度較小,SO32-的濃度較低,CaSO4的生成速率就小,不會生成CaSO4的硬垢,但是因CaSO3的溶解度較小,易形成亞硫酸鹽的軟垢。隨著SO2吸收,溶液中的pH值降低,溶液中CaSO3的量增加,即在石灰石表面形成一層液膜,而液膜內部的CaCO3的溶解又使pH值上升,溶解度的變化使液膜中的CaSO3析出并沉淀在石灰石表面,形成一層外殼,使石灰石粒子表面鈍化。鈍化的外殼阻礙了石灰石的繼續溶解,抑制了吸收反應的進行。因此,為了避免這種硬垢或軟垢的生成就應該保持一個合適的pH值。


        2.2 結晶過程中pH值控制


        在石膏結晶過程中,pH值高有利于CaSO4的生成,有利于石膏結晶,但是當石膏的過飽和度高時,使石膏結晶向小顆粒方向發展,不利于生成高品質的石膏產品,因此在石膏結晶過程中也應該控制pH值。

        通過分析可以知道,SO2吸收、石膏結晶、CaCO3的溶解對pH值的要求是雙向的。結合HSO3-和SO32-的氧化反應以及塔內結垢情況可以得出,pH值最佳值在5.2~5.6范圍。

        根據上述分析并結合模型計算結果情況,從確保高的脫硫率及保證脫硫系統安全可靠運行考慮 ,將漿液池的pH值在運行過程中應保持在一定范圍內,為此須保證良好的強制氧化效果并及時加入足量的石灰石,此時脫硫效率可達95%,且可有效避免塔內結垢的現象的發生。


        3. 脫硫吸收塔內漿液pH值異常

        在FGD系統正常運行時,脫硫系統根據鍋爐煙氣量和SO2濃度變化,通過石灰石漿液供給量在線動態調整,將pH值控制在指定范圍內,一般為5.0~5.6,以保證設計Ca/S下的脫硫率以及合格的石膏副產品。但在實際運行過程中,會出現吸收塔內漿液pH值持續下降甚至低于4.0,即使長時間增供石灰石漿液后仍難以升高的現象,脫硫效率也維持不住,最終導致系統操作惡化。當出現該種情況時,可判定為出現了“石灰石盲區”現象,其主要原因大致有以下幾種。

        3.1 SO2濃度的影響

        FGD系統中在不同的SO2濃度變化中,pH值會有不同的反應,對脫硫效率會產生不同的結果。  

        3.1.1  SO2含量突變的影響

        由于煙氣量或FGD進口原煙氣中SO2含量突變,造成吸收塔內反應劇烈,CaCO3的含量減少,pH值下降。此時若石灰石供漿流量自動投入,為了保證脫硫效率則自動增加石灰石供漿量以提高吸收塔的pH值,但是由于反應加劇,吸收塔漿液中的CaSO3.1/2H2O含量大量增加,若此時不增加氧氣量使之迅速反應成為CaSO4.2H2O,則由于CaSO3.1/2H2O可溶性搶先溶于水中,而CaCO3的溶解較慢,過飽和形成固體沉積,即出現“石灰石盲區”,這就是亞硫酸鹽致盲,主要是由于氧化不充分引起的。另外吸收塔漿液中的CaSO4.2H2O飽和,會抑制CaCO3的溶解反應。

        根據化學反應動力學,SO2吸收過程是可逆的。煙氣中SO2濃度的大幅度升高,液相吸收能力受到限制,脫硫率將會下降。

        當燃料含硫量增加時,排煙SO2濃度隨之上升,在石灰石濕法FGD工藝中,在其他運行條件不變的情況下,脫硫效率下降。SO2在氣相擴散常數遠大于在液相中的擴散常數,因此SO2的傳質阻力主要來自液膜,而液膜傳質阻力主要取決于液滴內的湍流強度和吸收液堿度。數值大阻力就小。在實際噴淋脫硫中,噴淋量不變,入口SO2濃度增加即意味著Ca/S比的降低,可利用的液相堿性物質消耗較快,堿度下降,此時漿液中的Ca2+溶解度下降,pH值減小,液膜傳質阻力將增大,導致SO2的吸收下降,脫硫效率降低。

        3.1.2  SO2濃度特別低的影響

        當SO2濃度特別低時,在小范圍內增加SO2濃度,還會出現脫硫率上升現象。造成這種現象的理論解釋是:SO2濃度上升對吸收漿液中堿度的降低不大,但增大了入口SO2濃度,達到吸收平衡時塔內SO2平衡蒸汽的濃度差,此差值越大,氣膜吸收的推動力越大,而氣膜吸收速率與氣膜吸收推動力成正比,因此脫硫效率略有升高。

        當吸收塔入口SO2濃度增加較大,而鼓入的氧化空氣量隨之增加,特別當SO2濃度超過設計值,氧化空氣量不能增加時,由于嚴重氧化不足,漿液中會出現過量的HSO3-,甚至超過其飽和度,阻止了SO2的吸收。另外,過量的HSO3-會降低CaCO3的溶解度,會出現脫硫率急劇下降的現象。

        3.2系統中的粉塵影響

        進入脫硫塔中的煙塵含量一般不超過200mg/m3。如果煙塵量過大,經過吸收塔的洗滌,殘留在吸收塔內的煙塵增多,煙塵中的部分物質就會影響石灰石的消溶,導致pH值下降,降低脫硫率。

        粉塵過高會造成氟化鋁致盲。由于電除塵器粉塵含量過高或重金屬成分高,在吸收塔漿液內形成一種穩定的化合物AlFX(x一般為2~4)附著在石灰石表面,影響石灰石的溶解和反應,導致石灰石供漿對pH值調解無效。

        3.3 石灰石粉的質量影響

        石灰石粉中的CaCO3的含量降低,意味著其他成分含量增高,如惰性物、MgO等,使得石灰石粉的活性大大降低,吸收塔吸收SO2的能力大為降低,即使大量供漿也無濟于事。

        石灰石的粒徑與石灰石的活性。石灰石粒徑越小,比表面積越大,固液接觸越充分,從而降低液膜阻力,石灰石活性越好?;钚员碚髟谕葪l件下,CaCO3的消溶度。一般CaCO3的含量越高,活性越大。CaCO3的雜質阻礙消溶。

        3.4 工藝水、煙氣中Cl-含量影響

        燃料含Cl-量是FGD工藝技術規范中需要說明的一個重要數據。在燃燒過程中燃料中的Cl轉變成煙氣中的HCl,煙氣中的HCl基本全部在FGD吸收塔中被捕獲,并主要以CaCl和MgCl形式富集在FGD漿液中。煙氣帶入的HCl的數量、補加水引入的氯化物、隨固體副產物代理系統的工藝液量以及廢水排放決定了FGD漿液中氯化物的濃度。高濃度的Cl-含量會優先與CaCO3發生反應,導致漿液中的CaCO3含量降低,對脫硫率、pH值、石灰石利用率、石膏質量造成影響。

        根據WLFGD系統實驗數據,當漿液氯化物濃度超過50g/L,吸收塔的傳質能力將下降30%~40%。因此,Cl-濃度較高的吸收塔需要較高的L/G、過量較多的石灰石或改變FGD系統其它性能參數來抵消氯化物對脫硫效率的影響。


        結束語

        由于濕法煙氣脫硫反應過程中pH值控制的雙向性。通過對脫硫系統的pH值不同變化化學反應分析,找出了脫硫塔出現問題的根本原因,確定最佳的pH值控制方法。并運用脫硫反應過程中的pH值不同數值,進行深入理論分析,使生產過程中由于pH值變化導致的脫硫系統各種問題,得到了有效地解決,為國內濕法煙氣脫硫工作奠定了基礎。

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        原創 :劉中笑  趙巖

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